Наречен бил Синаит затоа што се замонашил на гората Синајска.

Во времето на царот Андроник Палеолог, околу 1330 година, дошол на Св. Гора да ги посети манастирите и да дознае нешто за умната молитва и созерцанието. Но овие духовни дејности биле во тоа време, безмалку, непознати меѓу светогорците. Единствениот кој ова го знаел и до совршенство го практикувал бил св. Максим Капсокаливит. Григориј го распространил своето учење за умната молитва по сите келии и манастири на Св. Гора. Негов бележит ученик бил Калист, подоцнежен патријарх Цариградски, кој и го напишал житието на св. Григориј. Потоа Григориј преминал во Македонија и во другите краеви на Балканот и основал обители во кои монасите се вежбале во умната молитва.

Така тој им помогнал на многумина да се задлабочат и да се спасат. Неговите списи за умната молитва и подвижништвото се наоѓаат во 'Добротољубието”. Меѓу останатото, напишал и припеви кон Светата Троица, 'Достојно е", што се пее на воскресенската полуноќница. Спаѓа меѓу најпознатите подвижници и духовни учители на Балканот. Мирно се упокоил од многутрудниот живот и се преселил во Царството Христово.